Weniger als ein Nanometer dickes Gold

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Abstrakt aus Advanced Science – Nanoblätter als hocheffiziente Katalysatoren

2D-Metall-Nanomaterialien bieten in Bezug auf ihre Eigenschaften und Funktionen spannende Perspektiven. Die ambiente wässrige Synthese von atomar dünnen, 2D-metallischen Nanomaterialien stellt jedoch eine große Herausforderung dar. Dabei werden freistehende und atomar dünne Goldnanoblätter mit einer Dicke von nur 0,47 nm (zwei Atomschichten dick) über einen einstufigen wässrigen Ansatz bei 20 °C unter Verwendung von Methylorange als Begrenzungsmittel synthetisiert. Aufgrund des hohen Verhältnisses von Oberfläche zu Volumen, der Fülle an ungesättigten Atomen, die an der Oberfläche exponiert sind, und der großen Grenzflächen, die sich aus ihrer ultradünnen 2D-Natur ergeben, zeigen die so hergestellten Au-Nanoblätter eine ausgezeichnete Katalyseleistung in der Modellreaktion der 4-Nitrophenol-Reduktion und eine bemerkenswerte Peroxidase-imitierende Aktivität, die eine hochempfindliche kolorimetrische Messung von H2O2 mit einer Nachweisgrenze von 0 ermöglicht.11 × 10-6 m. Diese Arbeit stellt die erste Herstellung von freistehendem 2D-Gold mit einer Sub-Nanometer-Dicke dar, eröffnet einen innovativen Weg zu atomar dünnen Metallnanomaterialien, die als Modellsysteme für grundlegende Fortschritte in der Materialwissenschaft dienen können und Potenzial für eine Vielzahl von Anwendungen bieten.

2D-Nanomaterialien mit Dicken von einzelnen bis wenigen Atomschichten, wie sie am Beispiel von Graphen dargestellt werden, haben aufgrund ihrer einzigartigen elektronischen, mechanischen und oberflächenbezogenen Eigenschaften, die sich aus ihrer reduzierten Dimensionalität ergeben, enormes Interesse geweckt.1-3 Freistehende ultradünne Metallnanostrukturen sind in jüngster Zeit zu den aufsteigenden Sternen von 2D-Materialien geworden, da sie ein Potenzial für Anwendungen in der Bioimaging, Therapie, Sensorik und Katalyse haben.4, 5 Beispielsweise haben ultradünne 2D-Edelmetall-Nanomaterialien aufgrund ihrer ultradünnen Beschaffenheit und 2D-Morphologie zunehmend an Aufmerksamkeit gewonnen. Die ultradünne Natur führt zu einem hohen Oberflächen-Volumen-Verhältnis und reichlich belichteten katalytisch aktiven Stellen.6-8 Die 2D-Morphologie bietet eine große Grenzflächenfläche in Kontakt mit dem Substrat im Vergleich zu 1D- oder 3D-Nanostrukturen (z.B. Nanodraht oder Nanopartikel), die die Wechselwirkungen zwischen Reaktanten und der Oberfläche von Katalysatoren verbessern können und zu hoher Aktivität beitragen.8

Angesichts der faszinierenden Eigenschaften und zahlreichen Anwendungsmöglichkeiten ultradünner 2D-Metallnanomaterialien, die mit ihren einzigartigen strukturellen Eigenschaften verbunden sind, ist es unerlässlich, praktikable, einfache und zuverlässige Synthesewege zu entwickeln.2 Die Herstellung ultradünner 2D-Metallnanomaterialien, frei von einem festen Substrat, stellt jedoch aufgrund der Tendenz der Metallatome, ein hochisotropes 3D dicht gepacktes Kristallgitter zu bilden, eine große Herausforderung dar.9 Diese natürliche Tendenz zum 3D-Wachstum kann durch die Einführung von Confinement unterdrückt werden, um ein anisotropes Wachstum zu induzieren.4 Bisher wurden eine Reihe von Synthesestrategien eingesetzt, um das freie Wachstum von Primärmetallkernen zu verhindern und das anisotrope 2D-Wachstum unter Verwendung einer Vielzahl von Confinement-Substanzen zu fördern, einschließlich: 1) oberflächenaktive Mittel, wie Polymere10 und Gase9, 11, die selektiv an niederindexe Metalloberflächen binden; 2) Templates, z.B. lamellare Hydrogele, 12 Graphen und deren Derivate.13 Derzeit gibt es jedoch keine synthetische Strategie, die eine nasschemische Umgebungs-Synthese von freistehenden atomar dünnen 2D-Metall-Nanostrukturen erlaubt.

In dieser Mitteilung berichten wir über eine einfache synthetische Strategie, die auf der Verwendung von Methylorange (MO) zur Herstellung von atomar dünnen Goldnanoblättern (wegen ihrer Morphologie, Farbe und ihres wässrigen Wachstums als Goldnanopflanze bezeichnet) basiert. Die gewonnenen Goldnanoseaweeds (AuNSWs) weisen eine hohe Effizienz als heterogene Nanokatalysatoren und peroxidasemittierende Nanoenzyme auf.

Für die Synthese von Au-Nanoseaweed wurden wässrige Lösungen von HAuCl4 und Na3C6H5O7 (Natriumcitrat, SC) nacheinander in eine wässrige Lösung von MO (0,21 × 10-3 m) bei 20 °C gegeben. Die resultierende Lösung wurde bei dieser Temperatur 12 h lang ungestört gehalten (siehe Abbildung 1a und die unterstützenden Informationen). Die Reaktionsprodukte wurden durch Zentrifugation gesammelt und dann mehrmals mit Milli-Q-Wasser gewaschen, bis der Überstand farblos war. Das zentrifugierte Pellet wurde zur weiteren Charakterisierung leicht in Milli-Q-Wasser redispergiert.

->Quellen:

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