Anordnung von Stickstoff entscheidend
Wissenschaftler des Ames-Labors (US-Energieministerium) haben einen metallfreien, kohlenstoffbasierten Katalysator entdeckt, der das Potenzial hat, viele industrielle Verfahren, einschließlich der Herstellung von Bio- und fossilen Brennstoffen, Elektrokatalyse und Brennstoffzellen, wesentlich kostengünstiger und effizienter zu gestalten. Diese Industrieprozesse enthalten in ihren grundlegenden Formen die Aufspaltung starker chemischer Bindungen, wie Wasserstoff-Wasserstoff-, Kohlenstoff-Sauerstoff- und Kohlenstoff-Wasserstoff-Bindungen. Traditionell wurde dies mit Katalysatoren bewerkstelligt, die Übergangs- oder Edelmetalle verwenden, von denen viele teuer und in geringem natürlichen Vorkommen vorhanden sind – wie Platin und Palladium.
Die Wissenschaftler führten Experimente mit einer Art heterogener Katalysatoren, den Nitrogen-Assembly Carbons (NACs), durch, bei denen das Design und die Platzierung von Stickstoff auf der Kohlenstoffoberfläche die katalytische Aktivität des Materials stark beeinflussen. Diese N-Atome auf Kohlenstoffoberflächen wurden bisher als voneinander entfernt angenommen, da die enge Platzierung der N-Atome thermodynamisch instabil ist. Das Team im Ames Lab korrelierte die N-Vorläufer und die Pyrolysetemperatur für die NACs-Synthese mit der N-Verteilung und entdeckte, dass metastabile N-Anordnungen durch Konstruktion hergestellt werden können und unerwartete katalytische Reaktionen liefern. Solche Reaktionen umfassen die Hydrogenolyse von Arylethern, die Dehydrierung von Ethylbenzol und Tetrahydrochinolin sowie die Hydrierung üblicher ungesättigter Funktionalitäten (wie Keton-, Alken-, Alkin- und Nitrogruppen). Darüber hinaus sind die NACs-Katalysatoren robust mit konsistenter Selektivität und Aktivität sowohl für Flüssig- als auch Gasphasenreaktionen unter hoher Temperatur und/oder hohem Druck.
„Wir entdeckten, dass es wirklich darauf ankommt, wie der Stickstoff auf der Oberfläche dieser NACs verteilt ist, und erkannten dabei, dass es sich um eine völlig neue Art von chemischer Aktivität handelt“, so Long Qi, wissenschaftlicher Assistent am Ames Laboratory. „Die Entdeckung sollte es Wissenschaftlern ermöglichen, Stickstoffanordnungen zu entwerfen, die in der Lage sind, anspruchsvollere und schwierigere chemische Umwandlungen ohne die Notwendigkeit von Übergangsmetallen durchzuführen“, sagte Ames-Forscher Wenyu Huang. „Sie gilt im Großen und Ganzen für viele verschiedene Arten von chemischen Umwandlungen und Industrien.
Die Computersimulationen wurden von Bin Wang, außerordentlicher Professor für Chemie-, Bio- und Werkstofftechnik an der University of Oklahoma Supercomputing Center for Education & Research und dem National Energy Research Scientific Computing Center (NERSC), einer Benutzereinrichtung des U.S. Department of Energy Office of Science, durchgeführt.
Die Forschung wird in dem von Zhicheng Luo, Renfeng Nie, Vy T. Nguyen, Abhranil Biswas, Ranjan K. Behera, Xun Wu, Takeshi Kobayashi, Aaron Sadow, Bin Wang, Wenyu Huang und Long Qi verfassten und in Nature Communications veröffentlichten Papier „Transition Metal-Like Carbocatalyst“ weiter erörtert.
*) Das Ames Laboratory ist ein nationales Forschungszentrum des US-Energieministeriums (Energy Office of Science), das von der Iowa State University betrieben wird, und das sich der Entwicklung von Materialien, der Anregung von Problemlösungsansätzen und der Bewältigung globaler Herausforderungen widmet. Ame Lab gilt als führend in der Entdeckung, Synthese, Analyse und Anwendung neuer Materialien, neuartiger Chemikalien und transformativer Analysewerkzeuge.
Das Energiewissenschaftsbüro des Energieministeriums ist der größte Unterstützer der Grundlagenforschung in den physikalischen Wissenschaften der USA und arbeitet an der Bewältigung einiger der dringendsten Herausforderungen unserer Zeit. Mehr Informationen unter science.energy.gov.
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