Ultrakurze Verzögerung

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Untersuchung der Dynamik der Photoemission

Physiker des Garchinger Max-Planck-Instituts für Quantenoptik (MPQ) und der Ludwig-Maximilians-Universität München (LMU) haben erkundet, und am 16.05.2021 in Nature Communications publiziert, wie sich die elektronische Struktur von Materie auf deren Wechselwirkung mit Licht auswirkt. Trifft nämlich Licht auf Materie, geht das an deren Elektronen nicht spurlos vorüber. Beim so genannten photoelektrischen Effekt werden Lichtteilchen (Photonen) von der Materie absorbiert und dadurch die darin gebundenen Elektronen angeregt oder sogar vollständig emittiert. Wie lange dieser Prozess dauert, wird von der elektronischen Struktur des Materials beeinflusst, die durch die komplexe Wechselwirkung sehr vieler Elektronen miteinander entsteht. Das haben nun Physiker des Max-Planck-Instituts für Quantenoptik (MPQ) sowie der Ludwig-Maximilians-Universität München (LMU) genauer untersucht. Sie haben die Auswirkung dieser elektronischen Bandstruktur auf die Photoemission in einem Wolfram Kristall vermessen und theoretisch interpretiert.

Erzeugung von Attosekundenpulsen in einem Neon-Gasstrahl innerhalb eines Überhöhungsresonators. Dadurch angeregte Gasatome machen die sich kreuzenden infraroten Laserstrahlen im Resonator für das menschliche Auge sichtbar (im Bild rot) – Foto © mpg.mpq, LMU, Thorsten Naeser, mit freundlicher Genehmigung

Vor genau 100 Jahren erhielt Albert Einstein den Nobelpreis für Physik – aber nicht etwa für die allgemeine Relativitätstheorie, sondern für die Erklärung des photoelektrischen Effekts, zu dessen theoretischer Beschreibung er Lichtquanten nutzte. Nun haben Physiker des MPQ und der LMU dieses Phänomen noch einmal genauer erkundet. Denn heute erlaubt die Attosekundentechnologie mit Hilfe ultrakurzer Röntgen-Lichtpulse von der Dauer von einigen Milliardsteln einer Milliardstel Sekunden (Attosekunden, 10-18 Sekunden) die Beobachtung des zeitlichen Ablaufs des photoelektrischen Effekts, ähnlich wie bei einem Stroboskop.

In ihren Photoelektronenspektroskopie-Experimenten schickten die Physiker Attosekunden-Röntgen-Lichtblitze auf den Kristall. In jedem ausgesandten Lichtblitz befanden sich einige hundert Photonen, die jeweils ein Photoelektron erzeugen können. Mit Detektoren außerhalb des Kristalls fingen die Forscher anschließend die Elektronen auf und analysierten ihre Laufzeit und ihren Emissionswinkel.

Im Kristall konnten die Forscher nachweisen, dass die von den Photonen getroffenen Elektronen eine kurze Zeit benötigen, bis sie auf die Interaktion reagieren. Das gelang, da die Forscher bei der Erzeugung der Attosekundenpulse einen neuen Ansatz verfolgen: Ein Überhöhungsresonator ermöglicht 18,4 Millionen Attosekunden-Röntgenlichtblitzen pro Sekunde, was etwa ein Faktor 1000 mehr ist als bisher in vergleichbaren Systemen üblich. Dadurch werden die Photoelektronen räumlich und zeitlich voneinander getrennt. „Da Photoelektronen sich untereinander abstoßen und so gegenseitig ihre kinetische Energie verändern, ist es wichtig, dass sie auf möglichst viele Attosekunden-Blitze verteilt werden“, erklärt Tobias Saule, Erstautor der Arbeit. Die Teilchen interagieren so kaum miteinander und die maximale Energieauflösung bleibt erhalten. Auf diese Weise konnten die Forscher zeigen, dass Elektronen aus eng benachbarten Zuständen mit verschiedenem Bahndrehimpuls im Valenzband, also den äußeren Umlaufbahnen der Atome des Kristalls, bei der Photoemission eine sehr kleine, aber messbare zeitliche Verzögerung von wenigen zehn Attosekunden aufwiesen, bis sie auf die einfallenden Photonen reagierten.

Doch es gibt noch weitere Erkenntnisse: Auch der Aufbau der Materie, also die Anordnung ihrer Atome hat Einfluss auf die Dauer der Photoemission. „Ein Kristall ist aus vielen Atomen aufgebaut, deren Kerne positiv geladen sind. Sie bilden also ein elektrisches Potential, von dem Elektronen angezogen werden, ähnlich wie Murmeln in einer Delle“, erklärt Stephan Heinrich, ebenfalls Erstautor der Studie. „Wenn ein Elektron durch einen Kristall reist, ist es ein bisschen, wie wenn man eine Murmel über einen unebenen Tisch mit Dellen rollen lässt. Die Dellen sind die Positionen der einzelnen Atome im Kristall und regelmäßig angeordnet. Die Murmel wird dadurch in ihrer Bahn beeinflusst und bewegt sich anders als auf einem flachen Tisch“, ergänzt er. „Wir konnten zeigen und erklären, wie sich so ein periodisches Potenzial im Inneren eines Kristalls sich auf den zeitlichen Ablauf der Photoemission auswirkt“. Die dabei beobachteten Verzögerungen sind auf den Transportweg der Elektronen vom Inneren zur Oberfläche des Festkörpers sowie auf die dabei auftretenden Streu- und Korrelationseffekte zurückzuführen.

Effizientere Photovoltaikzellen

„Unsere Erkenntnisse eröffnen uns erstmals die Möglichkeit, die komplizierten Wechselwirkungsprozesse von Vielelektronensystemen in Festkörpern auf einer Attosekunden-Zeitskala experimentell zu untersuchen und theoretisch zu verstehen“, ergänzt Projektleiter Prof. Ulf Kleineberg .

In Zukunft könnten diese Erkenntnisse dazu beitragen, neuartige Materialien mit optimierten elektronischen Eigenschaften und optimierter Licht-Materie Wechselwirkung zu entwickeln, wie sie zum Beispiel für effizientere Photovoltaikzellen, für nanooptische Bauelemente zur ultraschnellen Signalverarbeitung, sowie für Nanosysteme in der Biomedizin benötigt werden.

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